La col·lecció recull prop de 3.000 peces històriques, entre elles un uniforme de mosso d'Esquadra de finals dels anys 1920, una jaqueta de sergent del període de la Generalitat Republicana (1931-1939), i per últim una jaqueta de mosso d'Esquadra del període històric de les Esquadres de Barcelona de finals del segle XIX.
Pel què fa a les representacions pictòriques, destaca un quadre Carlos Vázquez Úbeda de 1909, que retrata una parella de mossos d'esquadra, així com diverses làmines i postals d’època.
També s’hi exposen les diferents plaques credencials que ha tingut el cos de Mossos d'Esquadra al llarg de la seva història i plaques de reconeixement a l'activitat policial desenvolupada, entre les quals l’atorgada pel Banc de França l'any 1892 en agraïment per la desarticulació d’una banda de falsificació de moneda.
Així mateix,el Museu compta amb un fons fotogràfic format per imatges històriques del Cos de Mossos d'Esquadra, des de finals del segle XIX fins als anys 1980.
També hi ha el fons documental, que abasta des de principis del segle XVIII fins als anys 1980-1990. Amb un total aproximat de 20.000 documents de diferents èpoques, entre els quals destaca la documentació original de les primeres Esquadres del segle XVIII i documentació de les Esquadres de Catalunya dels anys 1931-1936.
El Grup del Servei Històric
El Grup del Servei Històric dels Mossos d’Esquadra es va creare el 2012 per organitzar l’exposició commemorativa del 80è aniversari de la publicació del Decret de desplegament del cos de Mossos d'Esquadra. En aquell moment el Grup ja tenia com a encàrrec la creació del nucli de la Col·lecció-Museu dels Mossos d'Esquadra que avui forma la instal·lació.
El grup s’encarrega de catalogar, custodiar i conservar el fons i les donacions, així com de donar a conèixer la història del cos amb propostes de divulgació i la participació a esdeveniments relacionats.
Al llarg del 2019, per exemple, va fer tres exposicions temàtiques amb més de 70.000 visitants, i 42 recreacions històriques visitades per més de 265.000 persones.
